Był synem anglikańskiego duchownego, Charlesa Dodgsona. Ukończył studia matematyczne na Uniwersytecie Oksfordzkim i w latach 1855–81 był wykładowcą tej uczelni w Church College. W 1877 roku przyjął święcenia diakonatu w Kościele anglikańskim. Na stałe mieszkał w Oksfordzie, jedyną podróż zagraniczną odbył w 1867 roku do Moskwy i Petersburga (po drodze odwiedził Wrocław, Gdańsk i Warszawę).
Jako matematyk był autorem ok. 250 prac naukowych z zakresu matematyki, logiki i kryptografii. Interesował się zagadkami matematycznymi i grami liczbowymi, opracowując ich zasady. Swoje publikacje zawodowe podpisywał właściwym imieniem i nazwiskiem, pseudonimem posługując się wyłącznie w twórczości artystycznej.
Poza twórczością literacką był także fotografem, uważany jest za najlepszego XIX-wiecznego portrecistę dzieci i jednego z prekursorów fotografii artystycznej. Organizował wielkie bale dziecięce, na które zapraszał nawet 100 małych dziewczynek. Tracił zainteresowanie nimi, gdy dojrzewały (z wyjątkiem kilku przypadków). Nawet u jego współczesnych było to uważane za dziwactwo, choć nigdy nie został oskarżony o jakiekolwiek molestowanie.
Cierpiał na migrenę. W swoim dzienniku w roku 1880 opisał swój pierwszy epizod migreny z aurą.
Po latach doszukiwano się przesłanek na poparcie hipotezy, jakoby miałby być Kubą Rozpruwaczem, ale nie znaleziono żadnych pewnych dowodów