W roku 1928 uzyskał maturę i wyjechał na studia do Warszawy. Przez rok studiował fizykę na Uniwersytecie Warszawskim, w 1929 przeniósł się na architekturę na Politechnikę Warszawską.
W międzyczasie, w 1927, rozpoczął eksperymenty z fotografią i filmem – zajmował się m.in. fotogramami i fotomontażami. W 1929 poznał Franciszkę Weinles, z którą dwa lata później wziął ślub.
Wraz z żoną zrealizował, przy użyciu nowatorskich technik, pięć filmów awangardowych, które uznawane są za przełomowe w historii polskiego kina eksperymentalnego i awangardowego. Filmy te tworzone były głównie za pomocą oryginalnego urządzenia, umożliwiającego fotografowanie klatka po klatce przedmiotów umieszczanych na przezroczystej kalce. Themersonowie redagowali też czasopismo „f.a.”, poświęcone filmowi artystycznemu.
Proza Themersona tłumaczona była na osiem języków i doczekała się licznych wydań na całym świecie.